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オカイモンサンの通称で親しまれる当社は大日孁貴命（アマテラスオオミカミ）を主祭神に、アマテラスオオミカミとスサノオノミコトの誓約によって生まれた五男三女神を配神として祀っています。 ただ、明治時代以降は合祀によって近隣の神社の祭神も祀っているので、諸説があります。 開聞岳を神体とする当社は山岳信仰に根差した神社ですが、社伝を持ってしても創始の詳しいことは不明とされています。 伝承では山幸彦が訪れた竜宮・海神豊玉彦宮地ともされ、和多都美とも称されました。 また、外海に面していることから航海神とも崇められており、江戸時代以降には琉球からも崇敬を集めるようにまで至りました。 その証に航海安全を奉謝して琉球王より献納された額面が今も保存されており、指宿市指定有形文化財に指定されています。 その他、松と梅の蒔絵が飾られた女性用の化粧道具箱である松梅蒔絵櫛笥が国指定の重要文化財に、そして本殿が鹿児島県指定有形文化財に指定されています。 鎌倉時代以降、同じく薩摩国にある新田神社と一宮の地位を激しく争う様になりましたが、現在では両社友薩摩国の一宮として扱われています。

当社は天孫降臨で有名な天津日高彦火邇邇杵尊（ニニギノミコト）と、その父である正哉吾勝々速日天忍穂耳尊（アメノオシホミミ）、そしてアメノオシホミミの母である天照皇大御神（アマテラス）が祀られています。 江戸時代までは応神天皇に神功皇后、そして武内宿禰の八幡三神を祀っており、そのことから新田八幡宮、一宮八幡、八幡新田宮、川内八幡宮、新田明神と呼ばれることもあります。 創建は不詳とされていますが、その始まりはニニギノミコトを祀ったことと言われ、稲穂の神とも言われるニニギノミコトにちなんで当社では毎年６月ごろに神田の田植えの行事が行われるのが通例で、地域のお祀りとしても定着しています。 隣接している神代三山陵の内の一つである可愛山陵は１８７４年（明治７年）、明治天皇の裁可によって邇邇芸尊陵の指定を受けました。 そのことから宮内庁直轄で管理されており、陵墓と神社が一体していることでも全国的珍しい形態をしています。 大正時代から数えて９回にもわたって天皇の参拝を受けており、薩摩国一の宮の風格を今も依然として保っています。

別名大隅正八幡宮とも称される当社は天津日高彦穗穗出見尊の宮殿・高千穂宮を神社としたと伝わっていますが、具体的な部分は不詳とされています。 主祭神である天津日高彦穂々出見尊は日本神話・山幸彦と海幸彦に出てくる山幸彦であり、豊玉比売命も同じく登場する女神であり、神武天皇の祖父母にあたります。 主祭神の他には相殿神として帯中比子尊、息長帯比売命、品陀和気尊、中比売尊、そして国内では当社にのみ祀られている太伯があります。 当社は江戸時代から戦国時代にかけて地元の大名であった島津氏の崇敬を受け、今現在の本殿は1756年（宝暦６年）、島津重豪によって建立されたもので、拝殿や勅使殿と共に鹿児島指定有形文化財となっています。 また、東京国立博物館や鹿児島県歴史資料センター黎明館に寄託されていますが、島津貴久が奉納した色々威胴丸は国指定の重要文化財となっています。 他にも重要文化財に指定されている刀などがあり、こちらは第二次大戦後行方不明になっていたものの、2003年頃アメリカのオークションに出品されていることが発覚し、買い戻したという経緯があります。 直近の歴史としては、1874年（明治7年）官幣中社に列し、その後1895年（明治28年）には官幣大社に昇格しました。